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2023年中国工程热物理学会多相流学术年会“科普作品最佳交叉学科奖”获奖作品《人工光合作用:Z 型光催化分解水》

2023年11月14日 17:55  点击:[]

 

《人工光合作用:Z 型光催化分解水》

 

       半导体光催化分解纯水产生氢气和氧气被认为是实现太阳能有序转化,助力我国早日完成“双碳目标”的理想途径。但受到光吸收与氧化还原电势之间的热力学矛盾限制,光催化分解纯水体系仍面临严峻挑战。受植物光合作用的启发,耦合两种不同光催化剂构建Z型光催化体系有望实现高效分解纯水同时产氢产氧。然而,受催化剂本身能带结构和催化剂间电荷传输的限制。目前尚缺乏“太阳能-氢能”转化效率(STH)在1%以上的Z型光催化剂,这对Z型光催化分解纯水体系的设计提出了新的挑战。

 

       针对上述问题,本工作基于能带结构调控策略来优化光吸收及界面电荷传输而开发的含硼杂质/氮缺陷氮化碳基Z型异质结有效地解决了Z型光催化体系分解纯水体系的设计问题,并取得了优异的催化性能。首先,本工作利用NaBH4热处理作用,将硼杂质与氮缺陷同时引入到g-C3N4超薄纳米片的分子结构中。通过调控热处理温度来改变硼杂质和氮缺陷的引入浓度,获得了一系列能带结构精细调控的g-C3N4,优化了其光吸收和氧化还原驱动力。从中选取不同能带结构的g-C3N4分别用作产氢和产氧光催化剂,采用静电自组装法构建一系列g-C3N4基2D/2D孪生异质结。研究结果表明,得益于g-C3N4纳米片超薄二维结构、界面强相互作用以及交错排列的能带结构,光生载流子在异质结界面处以Z型路线高效地分离和转移,从而有足够的强氧化/还原能力的载流子去驱动水分解反应。在模拟太阳光照射下,以Pt和Co(OH)2分别作为产氢和产氧助催化剂,构建的g-C3N4基2D/2D Z型异质结具有优异的光催化分解纯水性能,可按照化学计量比同时产生氢气和氧气,STH达到1.16%,处于国际同期研究的领先水平。

 

       该研究工作巧妙利用了二维超薄聚合物半导体界面接触面积大、电荷传输能力强且能带结构易于调控的优点,结合一系列实验表征与理论计算结果证明,通过精细调控聚合物半导体的能带结构,可使同种材料分别作为高活性的产氢和产氧光催化剂,并可实现高效的Z型载流子传输,提供足够的氧化还原驱动力,从而获得优异的光催化分解纯水性能。该工作对半导体光催化材料的能带结构连续可控调节和强化电荷传输方法进行实验和理论创新,为设计和构建新型高效的Z型光催化体系提供了一种可借鉴的新思路。该研究加速了太阳能光催化分解水制氢技术的发展进程,鼓舞了光催化研究者的研究信心,为我国早日达成“双碳目标”提供了一种可行的解决路径。

 

       作者简介:

 

       沈少华,教授、博导,西安交通大学动力工程多相流国家重点实验副主任,杰青。


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